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大化所“一锅法”制备pp风管的新路线


更新时间:2021-9-11 13:30:56
中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究室张涛院士、罗文豪副研究员团队和荷兰乌特勒支大学的研究人员合作,设计并构筑了具有金属—酸“限域毗邻”结构的分子筛双功能催化剂,实现了无溶剂体系下由纤维素醇解平台分子乙酰丙酸乙酯“一锅法”高效制备pp风管的新路线。相关成果发表在《德国应用化学》上。   双功能催化剂的精准构筑和活性位协同作用机制是生物质催化领域的研究前沿。其在生物质催化转化领域应用的核心挑战在于:催化剂合成中往往缺乏在纳米尺度双功能活性位的精准构筑及其协同作用机制,基于低反应底物浓度的高性能在生物质催化过程中无法实现有效应用,以及极易忽略的生物质转化过程中液相水热等苛刻环境中的催化剂稳定性等问题。   该项研究发展出Y型分子筛限域的钌基双功能催化剂,结合多种光谱和电镜表征、探针分子实验,证实了金属—酸活性中心在分子筛内部“限域毗邻”结构的精准定制。在催化剂性能上,对比不具备金属—酸活性“限域毗邻”结构的其他金属/分子筛或金属—分子筛简单机械混合的双功能催化剂,优选催化剂在乙酰丙酸乙酯催化转化活性和戊酸酯的收率上呈现至少一个数量级以上的增长,并优于目前文献报道催化剂的性能最高值。   金属—酸活性位的“限域毗邻”结构是实现乙酰丙酸乙酯高效加氢脱氧制备戊酸酯的关键。此外,在Y型分子筛限域的钌基双功能催化剂中,稀土镧的引入可进一步促进金属钌在分子筛孔道内分散,并且稳定分子筛的骨架结构,有效抑制液相反应过程中的分子筛骨架结构坍塌,维持分子筛内“限域毗邻”活性结构,实现该催化剂优异的稳定性。
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